Entwicklung und Charakterisierung von Zeolith/Edelstahl-Verbundmembranen für Stofftrennung und Reaktionsführung

Ziel

In diesen Untersuchungen wurde das Permeations- und Reaktionsverhalten von Xylolisomeren in Zeolithmembranen des MFI-Typs untersucht. Aufgrund des Porendurchmessers dieser Membranen, welcher größer als die Molekülgröße von para-Xylol und kleiner als die von ortho- bzw. meta-Xylol ist, ist eine Abrennung von para-Xylol aus einem Isomergemisch möglich. Hinzu kommt, dass durch Einbau von Aluminiumatomen in das Kristallgitter der Zeolithe (H-ZSM-5 Membran) eine katalytische Xylolisomerisierung innerhalb der Membran stattfindet, die zu einer Steigerung der Trennleistung der Membran führt.

Vorgehensweise

In den Untersuchungen wurden planare auf Edelstahlträgern synthetisierte Zeolithmembranen untersucht, die der Projektpartner Universität Erlangen-Nürnberg synthetisiert hat. Hierfür wurden Permeations- und Reaktionsexperimente bei bis zu 500°C durchgeführt. Parallel wurde das Permeationsverhalten von Xylolen in Zeolithmembranen mit einem Modell untersucht, welches auf einem Netzwerk unabhängiger Permeationspfade (NIP - Network of independent pathways) basiert. Hierbei werden für die einzelnen Bereiche des Membranverbundes (Support, Zeolithmembran, Defektporen) separate Modelle eingesetzt (Dusty-Gas-Modelle für den Support und die Defektporen und ein Oberflächendiffusionsmodell für die Zeolithschicht)die als voneinander unabhängig betrachtet werden.

Die zur Modellierung notwendigen Parameter wurden aus den Permeationsexperimente gewonnen.

Ergebnisse

Die durchgeführten Experimente konnten leider keine nennenswerte Trennleistung zwischen den Xylolisomeren zeigen. Des weiteren wurde eine näherungsweise lineare Abhängigkeit der Permeanz (auf die treibende Partialdruckdifferenz bezogene Flussdichte) vom Absolutdruck gefunden. Letzteres ist typisch für viskosen Fluss und deutet daher auf Dominanz des Flusses durch die Defektporen hin.

Das erstellte Modell konnte die von Defektfluss dominierten Experimente am KWI wiedergeben, während es die Experimente des Projektpartners, die im Temperaturbereich bis ca. 250°C durchgeführt wurden und bei denen der Einfluss des Defektflusses deutlich geringer war, kaum bis gar nicht wieder geben konnte. Hierbei ist zu vermuten, dass die aus den defektflussdominierten Messungen gewonnenen Modellparameter das Verhalten der Permeation durch die Zeolithporen selbst nicht beschrieben kann.