Kohlenstoff-Nanoröhren als Katalysatorträger für die DMFC

Projektbeschreibung

Im ersten Teil dieses Vorhabens wurde der Einfluss der chemischen Behandlung von SWCNTs auf ihre spezifische Oberfläche bzw. ihre Effizienz als Katalysatorträger hinsichtlich der Methanoloxidation in der Halbzelle und in der DMFC untersucht. Der Anteil an Kohlenstoff-Nanoröhren (SWCNTs) im Rohmaterial wurde durch Oxidation in der Luft bei 300°C von 38 auf 50% erhöht. Durch Behandlung in konzentrierter Salpetersäure konnte  Ni- bzw. Y-Restkatalysator am besten heraus gelöst werden. Auf den TEM-Aufnahmen waren Nanoröhren-Bündeln, Restkatalysator sowie amorpher Kohlenstoff deutlich erkennbar. Eine gute Dispersion des Pt-Katalysators auf die mit Luft oxidierten SWCNT2-Proben wurde vermutlich aufgrund deren hoher spezifischer Oberfläche im Vergleich zu der von Vulcan erzielt. Die elektrochemischen Untersuchungen mittels zyklischer Voltammetrie in der Halbzelle haben bestätigt, dass durch die chemische Behandlung der einwandigen Kohlenstoff-Nanoröhren mit Salpetersäure (SWCNT3) eine deutliche Erhöhung der Umladeströme bzw. der wahren Oberfläche erfolgt. In der DMFC haben die MEEs mit luftoxidierten oder mit Salpetersäure behandelten Nanoröhren eine deutliche Steigerung der Zellleistung gegenüber den unbehandelten Kohlenstoff-Nanoröhren sowie dem Kohlenstoff-Vulcan bewirkt. Mit Sauerstoff und einer anodischen sowie kathodischen Pt-Katalysatorbeladung von  1 mg cm ^-2 konnte eine maximale Leistung von ca. 157 mW cm ^-2 bei einem Druck von 2 bar (abs) erreicht werden. Diese Ergebnisse zeigen, dass behandelte einwandige Kohlenstoff-Nanoröhren als Alternativmaterial zum Vulcan fungieren können. Dennoch sind weitere Untersuchungen hinsichtlich der Methanolpermeation innerhalb der MEE erforderlich, um z. B. den Einfluss der CNT-Struktur auf den Methanol-Crossover zu quantifizieren. Mit Blick auf eine Reduzierung des Methanol-Crossovers werden nicht fluorierte Hochtemperatur-Membranen, die vom Institut für Chemische Verfahrenstechnik in Stuttgart (Dr. J. Kerres) entwickelt worden sind, getestet. Des Weiteren wird eine selbsttragende Verbundelektrode aus Buckypaper als Basismaterial entwickelt. Dabei werden Kohlenstoffnanoröhren in Tensid dispergiert und mittels Vakuumfiltration abfiltriert. Auf den dabei entstehenden Filterkuchen wird eine zweite Dispersion aus Tensid und Kohlenstoff-Nanoröhren mit darauf abgeschiedenen Katalysatorpartikeln abfiltriert. Durch diese beiden Filtrationsvorgänge entsteht so ein doppelschichtiger Filterkuchen, wobei die erste Schicht als Träger der Reaktionsschicht (zweite Schicht) der Verbundelektrode dient.  Durch einen Trockenvorgang wird der doppelschichtige Filterkuchen zur selbstragenden Verbundelektrode veredelt. Die Verbundelektrode enthält außerdem zur besseren Bindung des Elektrodenmaterials Teflon und Nafion, um die ionische Leitfähigkeit der Reaktionsschicht zu gewährleisten.